引 言
氮氧化物是燃煤過程中產(chǎn)生的主要有害物之一,也是我國“煤煙型”大氣污染的主要污染物之一。在煤燃燒初期的熱解過程中,煤氮主要以NH3、HCN和N2等氣相含氮物的形式釋放。NH3、HCN作為NOx的主要前驅(qū)體,對其生成與釋放的研究是當(dāng)前科研工作者關(guān)注的熱點。已有研究表明,水蒸氣氣化過程中,NH3、HCN的釋放在氣相含氮物中的比例遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其他形態(tài),也明顯大于相同實驗條件下O2和CO2的氣化。NH3生成的關(guān)鍵因素是活性含氫基團的存在及其可用性。
制取高熱值煤氣和高收率焦油的煤加氫熱解技術(shù)可同時獲得潔凈的固體半焦產(chǎn)品,以富含氫氣的焦?fàn)t煤氣為原料的煤熱解是針對傳統(tǒng)加氫熱解過程中純氫成本高、制取繁瑣的問題而進行的研究。CH4是焦?fàn)t煤氣中除H2以外的主要組分,在煤-焦?fàn)t氣共熱解中起著重要的作用。廖洪強等使用H2、CH4和CO的混合氣體組成模擬焦?fàn)t氣進行煤熱解實驗,結(jié)果表明,高溫時CH4和H2間的協(xié)同作用提高了煤氣和焦油的產(chǎn)量,CH4的存在使焦油組分輕質(zhì)化,改善了焦油質(zhì)量。文獻[5]認(rèn)為,CH4及其分解產(chǎn)物產(chǎn)生的活性含氫基團可以明顯抑制NH3的分解反應(yīng)。在煤熱解、氣化過程中生成的CH4含量較高時,NH3釋放量也較大,說明CH4組分不僅影響煤熱解產(chǎn)物的質(zhì)量和產(chǎn)量,同時與煤氮的遷移變化也具有密切的關(guān)聯(lián)。本文針對上述現(xiàn)象,進行了Ar、CH4/H2O、CH4和H2O/Ar氣氛下的煤熱解實驗,以期探討反應(yīng)氣氛對煤氮轉(zhuǎn)化生成氣相含氮物——NH3、HCN的作用規(guī)律。
1 實驗部分
1.1 實驗用煤樣
選擇....